文章报道了玻色-爱因斯坦凝聚体中原子配对形成分子的量子相干反应过程。通过物质波衍射技术，首次实验观测到分子波函数相位相对于原子相位的倍增现象，证实了非线性物质波混频中的相位匹配理论。衍射模式分析揭示了原子对之间的非经典关联，通过自旋宇称测量证明了纠缠态的产生。该研究建立了分子物质波衍射作为探测量子相干性和化学反应中纠缠生成的新方法。
在量子简并态下，原子和分子可占据单一量子态形成相干物质波。此类反应由物质波的非线性混频描述，其中反应物与产物间保持空间相干性。理论预测原子配对成分子时存在物质波相位匹配，但实验验证长期缺失。文章通过物质波衍射技术，首次观测到原子-分子转化过程中的相位倍增效应。
实验采用铯原子玻色-爱因斯坦凝聚体（12万个原子），在19.849 G的g波Feshbach共振处快速扫掠磁场合成分子BEC（最高2万个分子）。通过布拉格衍射在原子波函数上刻蚀相位图案φₐ(x)，原子配对后提取分子波函数相位φₘ(x)：
\[ \phi_{\rm m} = 2\phi_{\rm a} - \epsilon \sin 4\phi_{\rm a} + \mathcal{O}(\epsilon^2) \]
衍射模式分析显示分子相位严格遵循φₘ=2φₐ（图4a），偏差仅ε=0.06(2)。相位倍增源于哈密顿量在规范变换\(\hat{\psi}_{\rm m}\rightarrow\hat{\psi}_{\rm m}e^{2i\phi_{\rm a}}\)下的对称性，反应相位φᵣ≡2φₐ-φₘ决定化学反应方向。
分子态的非经典关联通过自旋宇称算符表征：
\[ C_{zz} = m_0 - m_2 + m_4 \]
实验观测到Cᶻᶻ振荡于[-0.15,1]区间（图4b），当原子处于|0⟩和|2kₗ⟩等量叠加态时，Cᶻᶻ=-0.15(1)<0突破可分离态界限（0≤Cᶻᶻ≤1），证明原子对纠缠。贝尔态见证量W_Φ⁺=0.29(2)>0表明分子态接近最大纠缠态|Φ⁺⟩=(|0,2kₗ⟩+|2kₗ,0⟩)/√2。纠缠源于非线性配对相互作用导致的量子干涉增强，其强度由和频耦合γ₂与二次谐波耦合γ的比值决定。
采用波长1064 nm的光晶格实现两类衍射：
衍射振荡退相干率低于0.2 ms⁻¹，证实配对过程保持相干性。通过能带分析测定分子极化率αₘ=5.05(5) nK·cm²/W=1.95(2)αₐ，为原子两倍。
研究确立了分子物质波衍射作为探测量子相干性和纠缠生成的新范式。相位倍增现象为量子超化学理论提供关键实验证据，而化学反应中产生的纠缠态为量子信息处理提供了新平台。未来可拓展至多体量子化学反应网络和分子干涉计量学应用。